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本发明涉及一种脲醛树脂原位聚合表面改性空心玻璃微珠的新方法,原料的质量组成为:尿素30份,甲醛30~60份,吐温分散剂2~5份,空心玻璃微珠75~105份,蒸馏水400份。该方法工艺简单、产品具有核壳结构,其中核为空心玻璃微珠,壳为脲醛树脂,将此方法改性后的空心玻璃微珠添加到聚丙烯/乙烯—辛烯共聚物基材 (PP/POE) 中,与未经表面改性的空心玻璃微珠和经KH-550硅烷偶联剂表面改性后的空心玻璃微珠复合材料相比,能显著改善空心玻璃微珠和基材的界面相容性,明显提高复合材料的力学性能。经该方法改性后的空心玻璃微珠可广泛应用到高档建材、塑料、橡胶、涂料、电绝缘材料、隔热、隔音、汽车、航空航天,以及军事特种高分子复合材料等领域,同时该方法为其它无机粒子的表面改性提供了一种新的思路。