[00362586]振动光谱在分子结构研究中的应用

该项目以振动光谱为研究手段对多种重要分子体系的结构进行了研究。研究内容包括水分子的界面结构、淀粉样蛋白的自组装结构、脂类分子在生物膜中的结构、以及有机小分子的界面结构。通过振动光谱分析，该项目实现了对一些重要分子体系的结构和相关作用机制的深入理解，促进了振动光谱在分子结构研究中的应用。代表性成果发表于JACS，J.Phys.Chem.B，Langmuir等化学和物理化学领域国际知名期刊。成果受到包括美国科学院院士和剑桥大学教授在内的国内外同行的广泛引用和认可。八篇代表性论文被包括JACS，Chem.Rev.，PNAS等学科顶级期刊在内的SCI期刊他引402次，单篇最高SCI他引159次。 该项目的五个重要科学发现点如下： 1)水分子的结构研究一直是物理化学研究中的重要课题。该项目利用一种基于非线性光学效应的振动光谱技术-和频振动光谱技术，研究了水分子在生物膜中的结构，发现了一种新颖的水结构，成果发表在化学顶级期刊JACS上。在该结构中，水分子两个氢氧根中的一个处于氢键结合状态，而另一个则与生物膜疏水区中的碳氢链发生弱相互作用。该水结构发表后获得国内外同行的高度关注，并被国际同行在发表于JACS上的文章中认可命名为疏水氢氧根结构。 2)淀粉样蛋白自组装现象与阿尔茨海默病等蛋白错误折叠疾病的发生密切相关。该项目利用红外光谱技术对淀粉样蛋白的自组装结构及成核生长机制进行了研究。以溶菌酶为淀粉样蛋白模型体系，提出了蛋白纤维化过程中的非纤维多聚体和纤维化聚集体具有相反的Beta-折叠构型的观点；阐明了溶菌酶体系蛋白纤维化过程的成核生长机制；原创性地提出了一种基于蛋白纤维化相图理论的红外差谱方法用于俘获中间态多聚体。研究成果在J.Phys.Chem.B上发表两篇论文并获得剑桥大学知名学者C.M.Dobson教授在PNAS等顶级期刊上的引用和评论。 3)脂类分子是构成细胞生物膜以及人体中肺表面活性剂单层膜的重要成分。该项目利用和频振动光谱技术研究了DPPC等脂类分子在生物膜中的结构和相互作用，获得了脂类分子的界面有序度、头基水化及相互作用等重要信息。成果在Langmuir上发表三篇论文并获得国内外同行的高度关注和226次SCI他引，其中对DPPC的研究获得了单篇159次的SCI他引。 4)化学、生命科学和环境科学中许多基础问题都和有机小分子的界面结构有关。该项目以极性有机小分子甲醇为模型体系，采用和频振动光谱研究了甲醇在气/液界面的结构，提出了甲醇在低界面浓度时有序而在高界面浓度时无序的观点。该成果发表于J.Phys.Chem.B上并获得国内外同行的高度关注和77次SCI他引。 5)发展了一种适合对粗糙的气/固界面进行分子结构研究的新型漫反射和频振动光谱技术，首次利用和频振动光谱实现了对颗粒态物质气/固界面上的分子结构研究。成果发表于化学顶级期刊JACS上，并获得国内外同行的关注。