[00360090]基于纳米结构调控信号放大的高性能电化学生物传感研究

该项目属化学学科分析化学专业电分析化学研究领域的基础研究，研究内容涉及到生命科学和材料科学等交叉领域。 如何通过构建新的传感界面，实现疾病标志物等生命科学关注对象的高灵敏、高特异性电化学测定，这是电分析化学领域的热点研究课题。 该项目在3个国家自然科学基金的资助下，基于纳米复合材料的界面催化、生物催化诱导生成纳米材料与DNA纳米结构的可控组装等三种策略调控放大电化学检测信号，构建了新型电化学生物传感界面，建立了葡萄糖、H₂O₂、梅毒病毒特异性基因、γ干扰素、可卡因和癌细胞MCF-7等的高性能检测新方法，一定程度上促进了电分析化学的发展，并为高血糖、梅毒、肿瘤等疾病的早期诊断等相关检测提供了可参考手段。具体研究内容与科学发现点包括： (1)基于纳米复合材料的界面催化的电化学生物传感研究。通过耦合基于普鲁士蓝、磁性石墨烯等功能纳米材料的界面催化和葡萄糖氧化酶、血红蛋白等氧化还原型蛋白质的生物催化，构建了检测葡萄糖和H₂O₂的新型电化学生物传感界面。所建立的传感分析方法具有线性范围跨越三个数量级、响应时间小于3s等优越的分析性能。与此同时，揭示了低共溶剂中普鲁士蓝的形成机理；建立了制备高催化活性磁性石墨烯的新方法。 (2)基于生物催化生成纳米材料的电化学生物传感研究。首次将生物催化诱导生成聚苯胺和金纳米粒子等纳米材料引入电化学传感器构建，提出了基于生物催化生成纳米材料的传感界面构建新模式，实现了在生物催化诱导的纳米材料促进下酶的直接电子传递，构建了检测葡萄糖、H₂O₂、梅毒病毒特异性基因等的新型电化学生物传感器。所建立的葡萄糖、H₂O₂传感方法比一般的安配型传感器灵敏度提高10倍以上、梅毒病毒特异性基因的方法检出限(0.5pM)比其他方法降低2～3个数量级。 (3)基于DNA纳米结构组装的电化学生物传感研究。首次设计构建了DNA五面体纳米结构，揭示了DNA纳米结构识别机理与转换机制，建立了高稳定三维DNA纳米结构组装新方法，并基于该结构构建了可瞬时再生的传感界面，建立了γ干扰素和可卡因的高灵敏、高特异性检测。并首次采用将环状DNA纳米结构与DNA滚环扩增及前期研究的生物催化生成纳米材料相结合的传感分析新策略，构建了检测乳腺癌细胞MCF-7的新型电化学生物传感器，检出限可达12个细胞/mL。 该项目对于拓展电分析化学技术在生物分析领域中的应用范围具有重要的科学意义：课题组共发表项目相关SCI论文50篇。8篇代表性论文包括2篇Biosensors and Bioelectronics(IF=8.173)、2篇Nanoscale(IF=7.233)、2篇Sensors & Acutators B-Chemical(IF=5.667)，1篇Chemical Communications(IF=6.290)和1篇Electrochimica Acta(IF=5.116)，均属于JCR分区一区期刊且全部为化学学科或工程技术类top期刊。 8篇代表性论文SCI他引共299次，单篇他引最高86次(在Google Scholar他引总次数为388，单篇他引最高113次)。研究工作获得董绍俊院士、姚守拙院士、杨秀荣院士、李根喜教授、樊春海教授、Tom Brown教授等国内外著名电分析家的引用、大篇幅介绍和正面评述。引文发表在包括高影响因子期刊《Chemical Review》(IF：52.6139)，纳米科学顶级期刊ACS Nano(IF=13.709)和化学类顶级期刊Angewandte Chemie International Edition(IF=12.102)等权威期刊。引用单位包括清华大学、长春应用化学研究所、通用电气全球研究中心、牛津大学、日本东北大学等国内外著名研究机构和大学。 项目实施的同时还培养青年教师两名，1人入选陕西省青年科技新星；培养博士和硕士研究生8名。