[00326403]电池高性能低铂电催化剂

电池高性能低铂电催化剂研究首先合成含有高指数面的 Pt3Fe 多级纳米线，再通过煅烧得到含有两个原子层厚的 Pt-skin 结构，并评估了该材料在酸性介质中的氧还原和醇氧化催化性能，最后基于 DFT 理论计算结果证明含有高指数面的 Pt-skin 表面对反应中间体的吸附能优化，有利于电催化反应的进行。该工作首次将 Pt-skin 和高指数面结合，在催化剂活性和稳定性方面有了很大提升，为高性能电催化材料的设计和开发指出了新方向。

质子交换膜燃料电池（Proton exchange membrane fuel cells, PEMFCs）有利于解决目前全球性的能源短缺，环境污染及气候变化等问题，被认为是替代传统内燃机的理想动力供应设备。然而，PEMFCs的商业化应用受限于其较高的Pt负载量用于催化电极反应的进行，尤其是阴极动力学缓慢的氧还原反应（Oxygen reduction reaction, ORR）。因此，设计及合成低Pt用量高催化活性的电催化剂至关重要。提高ORR活性的一个有效策略是将过渡金属（M）与贵金属 Pt合金，通过配体和应力效应来调控其近表面组份。研究表明，具有三明治结构的 Pt-skin 对ORR的催化性能卓越，同时，Pt的高指数晶面也较其它低指数晶面有更高的催化活性。若能结合以上两种结构特征，势必会进一步促进电催化反应的进行。然而，如何实现该结构的合成仍是一个巨大挑战。为解决这一问题，单位研究团队设计开发了一种新型合成路线，得到了具有 Pt-skin 结构和高指数晶面的一维纳米线结构。物理表征结果证实，所得锯齿状一维 Pt3Fe纳米线表面形成了约两个原子层厚的 Pt-skin 结 构。电化学实验表明，该催化剂的比质量和面积活性分别达到了4.34 mAc㎡ 和 2.11Amg，比商业 Pt/C 分别高出16.7和13.2倍，且具有极为卓越的电化学稳定性。进一步计算研究发现，这种独特结构所表现的配位和应力效应能够优化氧吸附能，从而大大提高催化活性。该工作将对电催化理论研究和新型高效燃料电池电催化剂的开发具有指导意义，也为下一代高性能低成本电化剂的结构设计提供了新思路。