一种硅-碳多元复合负极材料的制备方法(专利号201310533892.7)。包括:(1)利用酸和碳纳米管制备羧基化的碳纳米管,或利用羧基化的碳纳米管制备氨基化的碳纳米管。(2)将纳米硅表面氧化,生成一层硅氧化物,或利用含氨有机硅烷在加热回流的条件下使被轻微氧化的纳米硅氨基化。(3)将前述的羧基化碳纳米管与氨基化纳米硅,或者将氨基化的碳纳米管与轻微氧化纳米硅加入到有机碳源的溶剂中,分散,喷雾干燥-热解。(4)将(3)步所得材料与沥青混合,先低温恒温再经高温热处理,得到二次硅-碳纳米管/无定型碳复合负极材料。(5)气流破碎,分级,加入到含有机碳源的溶剂中,喷雾干燥-热解或者喷雾热解,高温处理即得。本发明制备的材料可逆容量大、容量可设计、循环性能好、振实密度高等优点。