[01497103]典型环境污染物高效去除及其机理

本项目所属环境科学领域,旨在发展典型环境污染物的非常规高效去除新方法。 难降解有机污染物和重金属污染物是两类典型环境污染物,对环境和生态安全构成严重威胁。然而,传统生物处理方法无法高效去除这两类环境污染物。因此,发展非常规方法高效去除典型环境污染物迫在眉睫,同时也面临着巨大挑战。 本项目设计合成高性能可见光响应光催化材料和重金属吸附去除微纳米材料,采用现代物理和化学表征手段揭示这些新型环境材料高效去除难降解有机污染物和重金属污染物机理,发展系列高效典型环境污染物去除新方法。项目主要发现点如下： 1、首次控制合成出{001}和{010}晶面暴露的氯氧铋单晶纳米片,发现特定表面原子结构和适宜自建场的协同作用导致{001}晶面暴露的纳米片紫外光直接半导体光激发降解氯酚污染物活性更高;而{010}晶面暴露的纳米片则由于具有高表面积和开放表面通道特性,表现出更好的间接染料敏化可见光降解有机污染物性能,进而揭示了氯氧铋晶面依赖光化学去除难降解有机污染物特性,为利用其晶面依赖光反应特性发展高效光化学去除难降解有机污染物新方法奠定重要理论基础。相关结果分别发表在JACS （代表性论文1,见附件1）和JPCC（代表性论文2,3,见附件2和3）上。 2、发现光生电子还原分子氧生成的超氧负离子虽然不利于多氯酚类污染物的苯环直接开环,但能促进还原氯酚脱氯生成不稳定醌类中间体;而醌类中间体在羟基自由基作用下快速深度氧化成二氧化碳、水和氯离子,实现了光化学活化分子氧深度氧化多氯酚类有机污染物,进而发展了一系列增强光化学活化分子氧深度氧化难降解有机污染物效率的新方法,为氯酚类污染物治理奠定理论基础。相关结果分别发表在ES＆T（代表性论文4,见附件4）和Appl. Catal. B Environ. （代表性论文5,6,7,见附件5、6和7）上。 3、设计合成出Fe@Fe2O3核壳结构纳米线、LDHs@CNs、Fe3O4@CMs及高表面积单分散介孔二氧化钛微米球等微纳米结构重金属吸附材料,发现微米结构构筑和/或磁性粒子引入不仅能带来固液分离的便捷,还能通过单元组装体的协调作用增强其重金属离子吸附效果,阐明了微纳结构材料高效吸附去除重金属离子的内在机制,为重金属污染治理提供支持。相关结果发表在ES＆T（代表性论文 8、9、10,见附件 8、9和10）上。 本项目在J. Am. Chem. Soc.（1篇）、Environ. Sci. Technol.（4篇）、Appl. Catal. B Environ.（1篇）和J. Phys. Chem. C（4篇）上发表的10篇代表性论文被SCI引用1422次,他引1363次,单篇最高他引437次,其中6篇论文入选ESI高被引论文,获授权专利10项。项目已培养1名国家杰出青年获得者,2名教育部新世纪优秀人才,2名湖北省杰出青年获得者。 本项目获国内外同行的广泛关注和积极评价。譬如,项目完成人2012年JACS论文已被他引238次,其中被英国皇家化学会杂志CrystEngComm副主编、中国科学院院士张洪杰研究员在其2013年Chem. Soc. Rev.综述文章引用“Very recently, Zhang et al. reported that the exposed facets of obtained BiOCl nanosheets……The obtained BiOCl single-crystalline nanosheets with exposed {001} facets exhibited higher activity for direct semiconductor photoexcitation pollutant degradation under UV light, but the counterpart with exposed {010} facets possessed superior activity for indirect dye photosensitization degradation under visible light.”;2008年JPCC论文已被他引437次,其中被劳伦斯伯克利国家实验室终身研究员Samuel S. Mao教授在其2010年Chem. Rev.综述文章引用 ”…nanoplatesalso favor the transfer of electrons and holes generated inside the crystal to the surface and promote the charge separation, which helps to enhance the photocatalytic activity to some degree.”;2008年ES＆T论文被英国皇家化学学会研究员奖获得者Jin-Ho Choy教授在其2013年Prog. Polym. Sci.综述文章引用“the adsorption capacity of the resulting LDH@CN was much higher than its single structural building unit （LDH or CN）, and therefore,… considered as an efficient candidate applicable for water decontamination process”。