本发明公开了一种石墨烯/碳纳米管复合体系的制备方法,包括:取主要由石墨粉末与催化剂前驱体形成的石墨插层物置于适合生长碳纳米管的环境中,直至制得目标产物;所述催化剂前驱体包括能够在高温封闭环境中插入石墨层中形成石墨插层物,并且能够在适合生长碳纳米管的环境中分解生成用以促使碳纳米管生长的催化剂的材料。优选的,该方法还可包括:将石墨粉末与催化剂前驱体混合后置于高温封闭环境中,获得石墨插层物。本发明工艺简单,可低成本、快速、大量获得石墨烯/碳纳米管复合体系粉末,有利于石墨烯/碳纳米管复合体系的推广应用。