本发明公开了一种三维石墨烯或其复合体系的制备方法,包括:取过渡金属单质和/或含过渡金属元素的化合物为原料,经过高温还原,制备出三维多孔金属催化剂模板,利用化学气相沉积法生长三维石墨烯,获得带有催化剂骨架的三维石墨烯。进一步的,还可刻蚀处理带有催化剂骨架的三维石墨烯,获得三维石墨烯粉体。更进一步的,还将将三维石墨烯粉体与金属、高分子材料、生物分子材料等复合形成复合材料体系。本发明工艺简单,能实现高质量、高密度三维石墨烯或其复合材料的快速、大量制备,在水处理,生物医药,能量产生转化与储能器件,抗静电,热管理,导热散热,传感器,电磁屏蔽,吸波和催化等方面有广泛应用前景。